В фондах музея хранятся старые истории болезни, ведомости, отчеты, фотографии, портреты сотрудников больницы, их биографии, сведения о меценатах, участниках Великой Отечественной войны, ветеранах труда, продукция цеха трудовой терапии. В музее представлены материалы об учредителе больницы - городском голове Н.А. Алексееве (1885-1893 гг.) и главных врачах В.Р. Буцке, П.П. Кащенко. В больнице работали выдающиеся отечественные психиатры: П.Б. Ганнушкин, Г.Е. Сухарев, В.А. Гиляровский. А.В. Снежненский и др.